【亮点论文】周仕元博士在光催化生产过氧化氢协同降解领域取得重要进展

光催化生产过氧化氢（H₂O₂）过程中，主导催化效率的氧还原反应（ORR）所需的质子（H⁺）仅来自于水氧化反应（WOR），但WOR动力学却远弱于ORR。因此，如何加速WOR产生更多H⁺，以满足ORR的动力学需求，是提升光催化产H₂O₂速率的关键。近日，顾培洋教授团队和李忠玉教授团队合作，提出了“质子海绵”这一概念（图1），基于苝酰亚胺，制备了一种二甲氨基修饰的共轭微孔聚合物（CMPs）催化材料，在该领域取得重要进展：

二甲氨基可以促进水分解并从水中提取H⁺生成季铵盐，继而在光催化产H₂O₂的过程中为ORR提供必需的H⁺，就像海绵一样可以吸取H⁺之后再挤出来供给ORR。该策略不仅有助于H⁺的传质过程，还将未功能化修饰的CMPs在空气中的产H₂O₂速率从0.06 mmol g^-1 h^-1提升至二甲氨基功能化后的1.65 mmol g^-1 h^-1。此外，还将二甲氨基修饰的CMPs用于光芬顿降解污染物。在实验过程中发现目标农药类污染物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）竟然可以作为空穴牺牲剂提高产H₂O₂速率，因此在光催化降解过程中额外加入Fe²⁺，使所产的H₂O₂原位与其发生芬顿反应产生•OH来加快降解速率。针对300 mg L^-1的2,4-D，在光照40分钟后即可降解98%，远远超过了目前已报道过的光催化材料。

图1 苝酰亚胺类CMPs光催化材料的合成路线、“质子海绵”概念的提出及其相比已报道的工作的优势

 相关工作以“Harmonizing proton sponge and proton reservoir in conjugated microporous polymers for enhanced photocatalytic hydrogen peroxide production”为题发表在国际知名期刊《Chemical Science》上（Chem. Sci., 2025, DOI：10.1039/D4SC06603K）。同时，感谢王丹凤博士在本研究中提供的大力支持。